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Jul 11, 2023

高い

Scientific Reports volume 13、記事番号: 12472 (2023) この記事を引用 422 アクセス 1 Altmetric Metrics の詳細 高周波 (1.5 kHz) 自発ラマン分光測定技術は、

Scientific Reports volume 13、記事番号: 12472 (2023) この記事を引用

422 アクセス

1 オルトメトリック

メトリクスの詳細

高周波（1.5 kHz）自発ラマン分光測定技術を開発し、メタンと空気の等温二元ガス混合物の局所濃度で発生する外部変動を測定するために適用しました。 ラマン励起は、デュアルパルスモードの 527 nm の高周波レーザーによって行われます。 ストークスラマン信号は、高周波増倍管にシャッターとして接続された EMCCD カメラを使用して収集されます。 放出された信号は 596 ～ 627 nm の波長範囲で収集されるため、メタンと窒素のストークス Q ブランチ モード信号を同時に追跡できます。 検量線は、まず定常状態の濃度に基づいて種ごとに取得されます (\({\text{CH}}_{4}\) および \({\mathrm{N}}_{2}\))。最大 250 Hz のガス脈動周波数での局所的な非定常混合気変動を検出するために使用中に補正されます。 主な目新しさは、高繰り返し率でパルスあたりのエネルギーが低いレーザービームを高周波増倍管と組み合わせて使用​​し、気相メタンと空気混合物の非定常濃度を同時に複数種測定するためのラマン分光法の実証です。シングルカメラ。

ガス中の種の非定常局所濃度のその場測定は、反応流れおよび非反応流れにおけるさまざまな問題に共通のニーズです。たとえば、触媒反応性の決定 1、種混合モデルのデータの提供 2、または熱音響不安定性の研究 3,4 。 ただし、高周波（kHz）測定に使用できるオプションはほとんどありません。 波長可変ダイオードレーザー吸収分光法 (TDLAS)4、5、6、7、8、9、10、11 は、高周波視線測定に使用されています。 NO、OH、および連続波 12 または高周波パルスレーザー 13 でアクセスできる特定の種の場合など、種が十分な線強度でアクセス可能な遷移を持っている場合、蛍光を高速局所測定に使用できます。 高周波バーストモードレーザーの開発により、種のシングルショットおよびマルチ種ラマン分光法14、15、16、17、回折格子分光法を使用した種のシングルショット測定18、および種のコヒーレントアンチストークスラマン（CARS）測定19が可能になりました。 。 ただし、これらの実験には、非常に複雑で高価なセットアップを備えた高度に専門化された施設が必要です。 さらに、パルスバーストレーザーは、高繰り返しレートのパルスを短時間しか提供できず、その後冷却するために長い時間がかかるという制限があります。 レイリー散乱測定およびフィルター処理されたレイリー散乱測定はバルク測定であるため、種固有ではありません。 さらに、レイリー散乱 (ただし、あまりフィルタリングされていないレイリー散乱) は、ポンプと同じ波長の散乱光が (例: 壁、粒子などから) 収集されるエンクロージャ内のシステムにはあまり適しておらず、エンクロージャ内でフィルタリングするのが困難です。あらゆる賢明な方法。 したがって、種の識別が重要な用途や囲い内での実験では、そのような測定はあまり適切ではなく、ラマン散乱と組み合わせる必要があります20。

自発ラマン散乱測定 21、22、23 は、プローブされる種の振動モードに関連するため、入射光子に対する放出光子の周波数シフトに基づいています 24、25。 特に、ラマン シフト \(\Delta \tilde{\nu }\) は波数 (単位は cm\(^{-1}\)) で報告され、\(\Delta \tilde{\nu } = \left( 1/\lambda _{p} - 1/\lambda _{S} \right) \times 10^7\)、ここで \(\lambda _{p}\) はポンプ (または励起) です。波長、\(\lambda _{S}\) はスペクトル (または放射) 波長 (nm) です。 高速パルスレーザーは、ラマン光学断面積が小さく、一般的なパルスレーザーのレーザー出力が不十分であるため、気体中の高周波ラマン分光測定にはあまり考慮されていません。 低いレーザーエネルギーを克服するために、マルチパスキャビティ技術を使用してラマン信号を増幅できますが、これにより時間分解能が制限されます26。 最近の技術の進歩により、パルスあたりのエネルギーが増加し、適切な時間分解能を提供する高周波レーザーが導入されました1、27、28、29。 ただし、繰り返しレート (つまり、測定の周波数分解能) とパルスごとに供給されるエネルギーの間にはトレードオフがあります。 これは、信号対雑音比とシステムで得られる時間分解能との間のトレードオフを意味します。 この研究では、非反応等温二元ガス混合物 (メタン – 空気) の局所種濃度を測定および特性評価することを目的として、高周波 (1.5 kHz)、低エネルギー、非バースト自発ラマン分光システムが開発されています。 。